在前期對(duì)富硫聚合物電極材料(Adv. Funct. Mater. 2024,34,2405122;Energy Storage Mater. 2022,45,1144;Energy Environ. Sci. 2020,13,1076.)和聚合物固態(tài)電解質(zhì)(Energy Storage Mater. 2025,74,103941；Energy Environ. Sci. 2022,15,3379;Adv. Funct. Mater. 2020,30,2007172.)的研究基礎(chǔ)上，團(tuán)隊(duì)充分利用了聚合物分子的設(shè)計(jì)靈活性和界面適應(yīng)性，在主鏈上共價(jià)引入具有離子傳導(dǎo)功能的乙氧基團(tuán)和氧化還原活性的短硫鏈，制備出兼具高離子傳輸能力(離子電導(dǎo)率達(dá)1.0 × 10-4 S cm-1，50 °C)與高離子儲(chǔ)存功能(放電比容量達(dá)491.7 mAh g-1)的分子尺度界面一體化聚合物材料P(EO2-S3)。實(shí)驗(yàn)與理論計(jì)算表明，P(EO2-S3)的電子結(jié)構(gòu)可隨電位發(fā)生可逆轉(zhuǎn)變，實(shí)現(xiàn)在不同電位區(qū)間離子傳輸與存儲(chǔ)行為的可控切換，拓展了其在固態(tài)電池中的多樣化應(yīng)用場(chǎng)景?；赑(EO2-S3)構(gòu)建的一體化柔性電池具有高達(dá)20,000次的抗彎折性能和快速的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。將P(EO2-S3)作為常規(guī)正極(如磷酸鐵鋰)的聚合物電解質(zhì)時(shí)，其氧化還原活性可在特定電位下被激活，從而將正極的能量密度提升86%(圖2)。該研究不僅深化了對(duì)聚合物中離子傳輸與存儲(chǔ)機(jī)制的理解，也為發(fā)展高性能一體化電極-電解質(zhì)材料提供了新的設(shè)計(jì)思路與研究范式。
 

　　金屬所徐若谷、徐勝軍和張笑銀為論文共同第一作者，李峰研究員、孫振華研究員和于彤副研究員為論文通訊作者。該工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金和遼寧省應(yīng)用基礎(chǔ)研究計(jì)劃等項(xiàng)目的支持。

 

圖1. 一體化聚合物電極-電解質(zhì)材料的設(shè)計(jì)
 

圖2. 一體化聚合物的電化學(xué)性能及電位依賴的離子傳輸-儲(chǔ)存機(jī)制