隨著高能量密度儲(chǔ)能技術(shù)的快速發(fā)展,鋰金屬電池因其超高理論比容量,被視為最具潛力的下一代電化學(xué)儲(chǔ)能體系。然而,當(dāng)前液態(tài)電解質(zhì)普遍存在可燃性高、界面不穩(wěn)定及枝晶生長嚴(yán)重等問題,嚴(yán)重制約了鋰金屬電池的安全性與循環(huán)壽命。因此,研究人員致力于開發(fā)具有高離子電導(dǎo)率、優(yōu)異界面穩(wěn)定性、寬電化學(xué)窗口和高安全性的固態(tài)電解質(zhì),以實(shí)現(xiàn)對(duì)鋰金屬負(fù)極的高兼容性。其中,通過原位聚合法得到的聚合物電解質(zhì)兼具液態(tài)電解質(zhì)的高離子電導(dǎo)率與固態(tài)電解質(zhì)的安全性,在改善界面兼容性、抑制枝晶形成及提升電化學(xué)穩(wěn)定性方面表現(xiàn)突出。然而,此類聚合物電解質(zhì)仍面臨界面穩(wěn)定性差、與高電壓正極的匹配性有限、快充能力差等問題。
針對(duì)上述難題,西安交通大學(xué)先進(jìn)儲(chǔ)能電子材料與器件研究所徐友龍教授研究團(tuán)隊(duì)提出“分子協(xié)同工程”的創(chuàng)新策略,提出了一種基于氟化酰胺的深共晶凝膠聚合物電解質(zhì)(PDEE−UBP),兼具高安全性、快速離子傳輸與寬電壓穩(wěn)定窗口。通過對(duì)含氟深共晶體系實(shí)施原位聚合,電解質(zhì)獲得了優(yōu)異的本征阻燃性與界面兼容性,顯著降低了安全風(fēng)險(xiǎn)。此外,針對(duì)凝膠聚合物電解質(zhì)在界面穩(wěn)定性和高壓適配性方面的不足采用三元協(xié)同添加劑策略調(diào)控分子間協(xié)同作用,在界面化學(xué)調(diào)控、溶劑化結(jié)構(gòu)優(yōu)化及宏觀電化學(xué)性能之間實(shí)現(xiàn)了分子層級(jí)的精確耦合,構(gòu)筑了化學(xué)穩(wěn)定、富無機(jī)物的固態(tài)電解質(zhì)界面結(jié)構(gòu),從而實(shí)現(xiàn)了高電壓兼容與長期循環(huán)穩(wěn)定的統(tǒng)一,為發(fā)展高安全、高能量密度的下一代鋰金屬電池電解質(zhì)體系提供了新的設(shè)計(jì)范式與理論依據(jù)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,PDEE−UBP電解質(zhì)表現(xiàn)出優(yōu)異的綜合性能:離子電導(dǎo)率為2.83 mS cm−1(25 °C),電化學(xué)窗口為5.6 V,滿足所有高電壓正極的需求,且鋰離子遷移數(shù)高達(dá)0.68。采用該電解質(zhì)的4.5 V鈷酸
鋰電池在3 C倍率下循環(huán)1000次后具有92.3%的容量保持率,展現(xiàn)了優(yōu)異的快充性能和循環(huán)穩(wěn)定性。
近日該研究成果以《氟化共晶聚合物電解質(zhì)的分子協(xié)同工程及其在快充高電壓鋰金屬電池中的應(yīng)用》(Molecular Synergy Engineering of Fluorinated Eutectic-Based Polymer Electrolytes for Fast-Charging and High-Voltage Lithium Metal Batteries)為題發(fā)表在國際能源材料領(lǐng)域著名期刊《先進(jìn)功能材料》(Advanced Functional Materials)上。電子學(xué)院博士生楊浦為論文第一作者,西安交通大學(xué)電子學(xué)院徐友龍教授為論文通訊作者。西安交通大學(xué)為論文唯一通訊單位。該工作得到國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃的資助。論文測試表征得到了西安交通大學(xué)國家儲(chǔ)能技術(shù)產(chǎn)教融合創(chuàng)新平臺(tái)和西安交通大學(xué)分析測試共享中心的支持。
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